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聚環(huán)氧乙烷（PEO）基固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）被認(rèn)為是一種有前景的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）的固態(tài)電解質(zhì)。然而，與高壓正極材料（如鈷酸鋰）的差界面穩(wěn)定性，限制了其在高能量密度固態(tài)電池中的應(yīng)用。

北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒、宋永利、楊盧奕等在LiCoO₂顆粒表面涂上了高壓穩(wěn)定的Li₃AlF₆保護(hù)層，以改善PEO基ASSLBs的性能并研究其失效機(jī)制。

圖1. Li₃AlF₆涂覆LiCoO₂的表征

研究發(fā)現(xiàn)，在4.2V的充電電壓下，不良的電化學(xué)性能主要源于高活性的LiCoO₂表面和PEO之間的化學(xué)氧化還原反應(yīng)所引起的LiCoO₂表面的結(jié)構(gòu)崩塌，導(dǎo)致LiCoO₂的相變，這表明LiCoO₂表面和界面的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性對(duì)于高壓應(yīng)用至關(guān)重要。而當(dāng)電壓達(dá)到4.5V甚至更高的電位時(shí)，LiCoO₂的降解和PEO的強(qiáng)烈分解都可能是導(dǎo)致容量進(jìn)一步下降的原因。

圖2. 電化學(xué)性能對(duì)比

與此形成鮮明對(duì)比的是， Li₃AlF₆涂層可以保護(hù)LiCoO₂在循環(huán)過(guò)程中不發(fā)生化學(xué)降解，從而穩(wěn)定LiCoO₂，并使PEO在高電壓下的電化學(xué)分解最小化。因此，這項(xiàng)工作不僅對(duì)含有LiCoO₂的PEO基電池的失效機(jī)制提供了重要的補(bǔ)充，而且提出了在高壓ASSLBs中保留正極-電解質(zhì)界面結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的通用策略。

圖3. 用于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定和高壓ASSLBs的LAF涂層的擬議機(jī)制

Insights Into the Interfacial Degradation of High-Voltage All-Solid-State Lithium Batteries. Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00936-z

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?潘鋒/宋永利/楊盧奕NML：洞察高壓全固態(tài)鋰電池的界面退化

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