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Nature子刊:界面工程打破RuO2穩定性和活性極限,實現可持續水氧化

本文通過構建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和堿性環境中的穩定性和活性極限。

Nature子刊:界面工程打破RuO2穩定性和活性極限,實現可持續水氧化
設計具有增強穩定性和活性的催化材料對于可持續電化學能源技術至關重要。RuO2是電解槽中用于析氧反應(OER)活性最高的材料,但它在反應過程中會遇到電化學氧化和溶解問題。因此,設計和制備同時具有高穩定性和活性的RuO2電催化劑具有重要意義。
近日,天津大學凌濤南開大學胡振芃中國臺灣同步輻射研究中心Chia-Hsin Wang等通過構建RuO2/CoOx界面,打破了RuO2在中性和堿性環境中的穩定性和活性極限。
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩定性和活性極限,實現可持續水氧化
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩定性和活性極限,實現可持續水氧化
研究人員結合理論計算、原位X射線光電子能譜(XPS)和原位紫外-可見(UV-Vis)吸收光譜,證明了由于犧牲了CoOx的氧化和界面電子效應,降低RuO2溶解的驅動力和富集RuO2上的電子來穩定RuO2,因此RuO2/CoOx催化劑的穩定性顯著超過了塊狀RuO2。此外,動力學同位素效應(KIE)、原位紅外反射(IR)和理論計算證實了界面的構建導致RuO2/CoOx界面周圍產生了高活性的Ru/Co雙原子位點,相應的協同作用在OER過程中吸附關鍵的氧中間體,優化了反應熱力學和動力學。
Nature子刊:界面工程打破RuO2穩定性和活性極限,實現可持續水氧化
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因此,RuO2/CoOx催化劑在中性和堿性條件下實現了優異的高OER活性,并具有優異的長期穩定性。具體而言,RuO2/CoOx催化劑在高達1.80 VRHE的電位下連續測試20 h后,催化劑中Ru元素的含量仍接近100%;RuO2/CoOx在中性電解質中,僅需0.24 V的超低OER過電位就能達到10 mA cm-2的電流密度。
此外,當RuO2/CoOx催化劑在泡沫鎳上的載量增加到1.5 mg cm-2時,RuO2/CoOx可以在1.92 VRHE下產生400 mA cm-2的電流密度。該項工作證明了利用界面效應同時提高RuO2的穩定性和活性的可行性,并且也證明通過選擇合適的載體材料也可以從根本上解決RuO2在酸性環境中的活性和穩定性問題。
Interface Eengineering Breaks Both Stability and Activity Limits of RuO2 for Sustainable Water Oxidation. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33150-x

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