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何冠杰/柴國良AEM：超穩(wěn)定水系鋅離子電池，5000次循環(huán)容量保持92%。

采用預(yù)適配陽離子的層狀錳氧化物作為水系鋅離子電池（AZIBs）的正極引起了巨大的興趣，因為其開放的二維通道可以實現(xiàn)快速的離子擴散，并且在拓撲化學(xué)（脫）插層過程中具有溫和的相變。然而，由于與主體內(nèi)帶負電的亥姆霍茲平面的松散相互作用以及二維結(jié)構(gòu)中客體（脫）插層時的剪切/膨脹效應(yīng)，不可避免地會看到這些“柱”陽離子從主體中浸出，這意味著需要合適的調(diào)節(jié)以防止它們快速性能衰減。

倫敦瑪麗女王大學(xué)何冠杰、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所柴國良等首次提出了一類新的超結(jié)構(gòu)層狀錳氧化物，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O，旨在實現(xiàn)高性能AZIBs的強大正極。

圖1. Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結(jié)構(gòu)和形態(tài)表征

研究顯示，Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O在0.2 A g^-1和5 A g^-1時，可以實現(xiàn)312 mAh g^-1和132 mAh g^-1的高比容量，以及5000次循環(huán)后92%容量保持率的出色循環(huán)穩(wěn)定性。同時，其卓越的倍率能力和晶格結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)零體積變化進一步驗證了其在實際應(yīng)用中作為一種有前景的正極主體的可行性。

圖2. 電化學(xué)性能比較

作者進一步通過對傳統(tǒng)層狀錳氧化物（δ-Mg₂Mn₁₄O₂₇·nH₂O、δ-MnO₂·nH2O和δ-Na_0.55Mn₂O₄·2.4H₂O）和Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的結(jié)構(gòu)/化學(xué)演變和電化學(xué)性能的原位實驗和理論比較，詳細討論了超結(jié)構(gòu)正極材料的優(yōu)點。研究表明，微觀結(jié)構(gòu)對性能的改善源于網(wǎng)狀MnO₆和MgO₆鏈的特定二維特征以及內(nèi)置的Mn空位，它們賦予了氫鍵穩(wěn)定的層狀結(jié)構(gòu)和過渡金屬層的水平釘住效應(yīng)。

因此，與以前報道的錳基正極相比，這種堅固的框架具有較少的錳遷移和準(zhǔn)零的晶格體積變化，有助于提高電化學(xué)性能。總之，這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)可逆AZIBs的層狀過渡金屬氧化物的超級結(jié)構(gòu)提供了新的見解。

圖3. Mg_0.9Mn₃O₇·2.7H₂O的非原位表征

Hydrogen-Bond Reinforced Superstructural Manganese Oxide As the Cathode for Ultra-Stable Aqueous Zinc Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201840

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何冠杰/柴國良AEM：超穩(wěn)定水系鋅離子電池，5000次循環(huán)容量保持92%。

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