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開發用于酸性介質中析氧反應（OER）的低成本、高效、穩健的非貴金屬電催化劑是實現質子交換膜水電解槽（PEM-WE）應用的主要挑戰。眾所周知，過渡金屬碳化物 (TMC) 具有類 Pt 的電子結構和催化行為。然而，酸性介質中的單金屬碳化物顯示出被忽略的 OER 活性。

在此，廣東工業大學岳鑫，黃少銘等通過水熱處理和退火工藝制備雙金屬碳化物（TiTaC₂），并進一步在雙金屬碳化物(TiTaF_xC₂)中摻雜氟（F），可以提高TMCs的催化活性。所制備的還原氧化石墨烯(rGO)負載的TiTaF_xC₂納米顆粒(TiTaF_xC₂ NP/rGO)顯示出最先進的OER催化活性，甚至優于Ir/C催化劑（起始電位僅為 1.42 V vs RHE以及 490 mV 的過電勢達到100 mA cm^-2）、快速動力學（Tafel 斜率僅為 36 mV dec^-1）和高耐久性（將電流密度保持在1.60 V vs RHE 40小時）。詳細的結構表征以及密度泛函理論 (DFT)計算表明，雙金屬碳化物的電子結構已經被調整，并且還討論了它們的可能機制。

為了闡明通過將F摻雜到雙金屬碳化物中來促進OER活性，進行了密度泛函理論(DFT)模擬以研究活性位點和可能的催化機制（圖 5）。已經建立了四種類型的計算模型，包括TiTaF_xC₂、TiTaC₂、TiC和TaC。到目前為止，酸性介質中OER的機理仍存在廣泛爭議，尤其是在非貴金屬電催化劑上。

因此，選擇DFT預測的過氧化物路徑作為酸性介質中OER的可能機制，其中*OH、*O和*OOH作為關鍵反應中間體（*表示吸附狀態）。如圖5a所示，根據吸附在催化劑表面的關鍵中間體的結構和能量優化得到吉布斯自由能圖。圖5b中給出的計算結果表明，與相應的單金屬碳化物相比，TiTaC₂具有較低的能壘（0.89 eV）來克服速率決定步驟（RDS，*O到*OOH），這被認為是由于通過構建雙金屬碳化物來改變自旋態。然而，TiTaFxC₂的能壘僅為0.51 eV，遠低于TiTaC₂。同時，TiTaF_xC₂表面上的Ti位點（0.51 eV）被認為是活性位點，因為與Ta 位點（1.63 eV）相比能壘較低。

團隊計算了Ti的d和Ta的d軌道的預計態密度 (PDOS)和d帶中心，以深入了解*OOH在催化劑表面上的結合強度的變化（圖 5c，d）。費米能級和d帶中心以下的Ti d軌道的最下移DOS說明了*OOH中間體和TiTaF_xC₂的Ti位點之間的結合較弱。為了探索通過摻雜F調諧電子結構的本質，計算了TiTaF_xC₂和TiTaC₂的電荷密度分布（圖5e）。它揭示了F原子在TiTaF_xC₂中充當電子受體，其中電荷從金屬甚至相鄰的C原子轉移到F原子。據信電荷的重新分布調整了Ti位點的吸附能力。因此，調整后的電子結構可以優化與 TiTaF_xC₂上關鍵中間體的結合，從而促進酸中的OER過程，最終提高催化活性。

Min Feng, Jingle Huang, Yang Peng, Churong Huang, Xin Yue*, and Shaoming Huang. Tuning Electronic Structures of Transition Metal Carbides to Boost Oxygen Evolution Reactions in Acidic Medium. ACS Nano 2022,

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c02099

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廣工大ACS Nano：調整過渡金屬碳化物的電子結構以促進酸性OER

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