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?林躍河/李金成/武剛ACS Nano: 引入Cl原子，助力單原子金屬-FeN4Cl位點高效催化ORR

Fe-N-C單原子金屬位點催化劑(SAC)在質子交換膜燃料電池中替代Pt基催化劑進行氧還原反應(ORR)引起了極大的興趣。如今，人們一直致力于調節金屬單原子位點的電子結構以增強Fe-N-C SAC的催化活性(例如摻雜雜原子來調節Fe-N_x活性中心的電子結構)。然而，大多數策略利用的是與Fe-N_x襯底上的雜原子不受控制的遠程相互作用，因此該效應可能無法精確控制近程協調相互作用。

基于此，華盛頓州立大學林躍河、李金成和紐約州立大學武剛等通過高溫熱解具有納米限制氯化血紅素的ZIF-8(一個Cl原子與單個Fe原子配位并且垂直于Fe-N₄平面)，合成了一種Cl修飾的Fe-N-C SAC(FeN₄Cl SAC)催化劑。不同于以往報道的鐵源和雜原子摻雜劑隨機分散在前驅體中并在熱解過程后形成不可控且復雜的雜原子摻雜Fe-N_x結構，氯化血紅素分子限制在前體中將直接轉化為原子FeN₄Cl活性位點。

實驗結果表明，通過Cl配位調節活性中心的電子結構，得到的FeN₄Cl SAC表現出比普通Fe-N-C SAC更好的ORR活性和PEMFC性能。此外，密度泛函理論(DFT)計算以揭示FeN₄Cl位點催化ORR性能增強的機制: 根據d帶中心理論，Fe d-軌道在費米能級附近顯示出更強的強度，表明在SAC的活性位點有更多的反應性；與FeN₄-C SAC相比，FeN₄Cl-C構型在費米能級附近具有最強的強度，可導致ORR活性增加。

Engineering Atomic Single Metal-FeN₄Cl Sites with Enhanced Oxygen-Reduction Activity for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cells. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06459

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