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?華南師大AM:蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO2還原

本文報道了一系列蜂窩狀多孔結晶異質電催化劑,并將其成功應用于電催化CO2RR。

?華南師大AM:蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO2還原
具有多功能和協同效應的多孔異質結構電催化劑對于高效的電催化CO2還原反應(CO2RR)有很大的好處,但是共價有機框架(COFs)和金屬有機框架(MOFs)基異質結在該領域的研究仍面臨著巨大的挑戰。
基于此,華南師范大學陳宜法副教授(通訊作者)等人報道了一系列蜂窩狀多孔結晶異質電催化劑(MCH-X,X =1-4,X代表在MCH合成中從不同MOFs劑量獲得的編號樣品),并將其成功應用于電催化CO2RR。
?華南師大AM:蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO2還原
特殊設計的異質結具有集成的多孔MOF-模板和超薄COF-涂層,可以實現高效的CO2吸附/活化,并轉化為CH4。其中,最好的是MCH-3表現出極大地抑制了H2的釋放。
在電壓為-1.0 V時,MCH-3的電流密度為-398.1 mA cm-2,以及法拉第效率(FECH4)為76.7%,優于物理混合物(38.0%)、MOF@COF沒有蜂窩狀形態(47.7%)、裸COF(37.5%)和MOF(15.90%)。
?華南師大AM:蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO2還原
值得注意的是,MCH-3在-0.9 V至-1.1 V的寬電位范圍內法拉第效率保持約70%。此外,基于密度泛函理論(DFT)計算和各種表征,MOF在促進CO2吸附/活化、穩定中間體方面的重要作用,以及克服限速步驟的能壘已被深入研究。這是MOF@COF異質結的首次報道,可以應用于高效的CO2RR轉化為CH4,也將加速該領域多孔雜化材料的發展。
?華南師大AM:蜂窩狀多孔結晶雜電催化劑高效電催化CO2還原
Honeycomb-like Porous Crystalline Hetero-electrocatalyst for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202206706.
https://doi.org/10.1002/adma.202206706.

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