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?張兵/劉翠波Nature子刊:氟改性鈷催化劑助力喹啉與水的電催化加氫

本文報道了一種通過電還原Co(OH)F前驅體合成了鎳泡沫(NF)負載的F改性Co電催化劑(Co-F)

由于喹啉和H2的活化困難,使用安全和清潔的氫供體在室溫下選擇性氫化喹啉為1, 2, 3, 4-四氫喹啉具有重要意義,但也具有挑戰性。基于此,天津大學張兵教授和劉翠波副教授(共同通訊作者)等人報道了一種通過電還原Co(OH)F前驅體合成了鎳泡沫(NF)負載的F改性Co電催化劑(Co-F),并驗證了Co表面上的高負電性F可以促進喹啉的吸附和H2O的活化。
?張兵/劉翠波Nature子刊:氟改性鈷催化劑助力喹啉與水的電催化加氫
實驗測試發現,該催化劑以H2O為氫源,對喹啉的電催化加氫具有高活性,在環境條件下生產1, 2, 3, 4-四氫喹啉實現了高達99%的選擇性和94%的分離產率。F表面位點顯示出通過形成F?-K+(H2O)7網絡來增強喹啉的吸附,并促進水活化以產生活性原子氫(H*)。
?張兵/劉翠波Nature子刊:氟改性鈷催化劑助力喹啉與水的電催化加氫
通過結合實驗和理論結果,作者提出了一種涉及H*的1, 4/2, 3-加成途徑。此外,廣泛的底物范圍、生物活性前體的可擴展合成、氘代類似物的簡便制備以及低電壓下1, 2, 3, 4-四氫喹啉和工業上重要的己二腈的配對合成突出了該方法的有前景的應用。
?張兵/劉翠波Nature子刊:氟改性鈷催化劑助力喹啉與水的電催化加氫
Electrocatalytic hydrogenation of quinolines with water over a fluorine-modified cobalt catalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32933-6.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32933-6.

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