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太陽能驅(qū)動二氧化碳（CO₂）轉(zhuǎn)換是應(yīng)對可持續(xù)能源系統(tǒng)和環(huán)境/氣候問題挑戰(zhàn)的新興解決方案。然而，構(gòu)建孤立活性位點(diǎn)不僅影響催化活性，而且限制了對CO₂還原的結(jié)構(gòu)-催化劑關(guān)系的理解。基于此，大連理工大學(xué)侯軍剛教授（通訊作者）等人報道了一種三嗪基共價有機(jī)框架（COF）負(fù)載單原子金屬位點(diǎn)催化劑，用于高性能催化CO₂還原。

在文中，作者通用合成方案來制備錨定不同的單原子金屬位點(diǎn)（Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru）的SAS/Tr-COF，具有金屬-氮-氯橋接結(jié)構(gòu)的骨架，用于高效催化CO₂還原。值得注意的是，作為代表性催化劑，合成后的Fe SAS/Tr-COF在可見光照射下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)980.3 μmol g^-1 h^-1的CO生成率和96.4%的選擇性，比原始Tr-COF催化劑高約26倍。

通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論（DFT）計算，優(yōu)異的光催化性能歸因于原子分散的金屬位點(diǎn)和Tr-COF主體的協(xié)同作用，降低了形成*COOH中間體的反應(yīng)能壘，并促進(jìn)了CO₂吸附和活化以及CO解吸。該工作不僅在分子水平上提供了最先進(jìn)的催化劑的合理設(shè)計，而且為有效的CO₂轉(zhuǎn)化提供了深入的見解。

Efficient Photoreduction of Diluted CO₂ to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06920.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920.

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?大工侯軍剛JACS：SAS/Tr-COF催化CO2光還原

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