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大連理工大學全燮等人報道精確制備具有氮摻雜多孔碳錨定同核Fe₂N₆位點的雙原子電催化劑，用于CO₂還原為CO；該催化劑在-0.6V(RHE)下實現高達96.0%的CO法拉第效率，塔菲爾斜率僅為60mVdec^-1，遠優于單原子Fe催化劑。密度泛函理論計算表明，Fe₂N₆位點中相鄰的Fe-Fe中心通過同時結合CO₂分子的C和O原子來促進CO₂活化過程。

為了進一步了解Fe₂N₆位點優越的ECR性能，進行DFT模擬以計算在Fe₂N₆位點和FeN₄位點上產生CO的自由能變化。催化劑吸附CO₂的過程通常是吸熱的，單原子Fe位點被認為是一種能夠吸附CO₂的位點。DFT計算發現CO₂在FeN₄位點活化形成吸附*CO₂經歷一個能量上升過程，*CO₂在FeN₄位點的吸附能為+0.59eV；相比之下，*CO₂在Fe₂N₆位點的吸附能為-0.03eV。Fe₂N₆位點上*CO₂生成的ΔG接近于零，遠低于FeN₄位點，表明ECR過程中*CO₂生成的關鍵步驟在Fe₂N₆位點容易實現。

能量最優的CO₂吸附構型表明Fe₂N₆位點可以以一種新的類橋策略鍵合CO₂分子：CO₂分子中的兩個原子（一個O原子和一個C原子）分別由Fe₂N₆位點的兩個Fe原子鍵合。被吸附的C和O原子之間的CO₂分子的C=O鍵被拉伸，對不同CO₂吸附系統的重疊態密度(DOS)分析表明，雙原子位點在費米能級附近表現出與CO₂明顯重疊的DOS，而在費米能級附近的FeN₄位點則無法觀察到這種重疊。

電荷密度差和電子功函的計算表明，對于Fe₂N₆位點上這種獨特的吸附構型，電子有利于注入CO₂分子，導致Fe₂N₆位點具有出色的CO₂活化特性。Fe₂N₆還促進*CO₂→*COOH的后續反應，其ΔG僅為0.07eV，表明雙原子Fe₂N₆位點具有極高的CO₂活化性能，超過FeN₄位點。同時，由于隨后形成的*CO中間體同時被Fe₂N₆位點的兩個Fe原子鍵合，具有-0.79eV的相對負自由能，Fe₂N₆位點上的CO產生被直接CO解吸過程鈍化成1.37eV的能壘。

然而，考慮到Fe₂N₆中兩個Fe原子的幾何構型，雙原子位點可以提供額外的活性中心來吸收第二個CO₂分子，形成*CO+*CO₂的共吸附構型，ΔG更僅為0.90eV。結果，隨后形成的*CO+*CO構型可以很容易地脫附成一個具有溫和能壘（ΔG=0.20eV）的CO分子，并釋放Fe₂N₆位點。Fe₂N₆位點通過雙Fe中心的協同作用為CO解吸提供簡便的途徑，而CO產生的最大能壘降低到0.90eV。作為比較，由于*CO解吸步驟緩慢，在FeN₄位點產生CO的最大能壘為1.03eV。

Xueyang Zhao, Kun Zhao et al. Highly Efcient Electrochemical CO2 Reduction on a Precise Homonuclear Diatomic Fe?Fe Catalyst. ACS Catal. 2022, 12, 11412?11420

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03149

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ACS Catalysis：同核雙原子Fe-Fe催化劑催化CO2還原

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