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全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）被認(rèn)為是替代基于液態(tài)電解質(zhì)的傳統(tǒng)電池的合適候選者。然而，這類電池由于其工作溫度范圍窄、離子電導(dǎo)率低、長期穩(wěn)定性差、生產(chǎn)工藝復(fù)雜等問題，應(yīng)用受到限制。

國立釜慶大學(xué)Yun-Seok Jun、順天鄉(xiāng)大學(xué)Wook Ahn等采用一種簡單的方法結(jié)合了過去幾年研究的所有潛在電池候選者，包括聚環(huán)氧乙烷(PEO)、Li₇La₃Zr₂O₁₂(LLZO)、丁二腈(SN)和鋰鹽(LiTFSI)，用于解決ASSLBs的限制。

AFM：共摻雜策略使固態(tài)電解質(zhì)取代液態(tài)電解液成為可能！

圖1. NAL的制備及結(jié)構(gòu)示意

具體而言，這項工作采用改進(jìn)的溶膠-凝膠Pechini方法在低溫下合成了Al³⁺和Nb⁵⁺共摻雜的LLZO(NAL)，并進(jìn)一步作為填料與包括 PEO、LiTFSI 和SN在內(nèi)的電解質(zhì)結(jié)合制備了PEO-NAL-LiTFSI-SN復(fù)合聚合物電解質(zhì)(PLS-NAL)。

研究顯示，與PEO-LiTFSI-SN基聚合物電解質(zhì)(PLS)相比，其獲得了明顯更高的離子電導(dǎo)率。其中，含有10% NAL的CPE在室溫下表現(xiàn)出最高的離子電導(dǎo)率（3.09 × 10^-4 S cm^-1）和最低的Ea。將NAL顆粒摻入電解質(zhì)中增加了鋰離子的傳導(dǎo)性并縮短了聚合物電解質(zhì)中的鋰離子路徑。此外，由于陰離子固定在表面NAL上，復(fù)合電解質(zhì)的t_Li+達(dá)到0.75。

圖2. PLS-NAL的電化學(xué)性能

鋰/鋰對稱電池測試證實，與類似的PLS電解質(zhì)相比，PLS-NAL在室溫下可有效緩解鋰枝晶的生長。另外，與PLS-10NAL集成的LiFePO₄/鋰電池不僅在室溫而且在45°C下都表現(xiàn)出良好的電化學(xué)性能。

該電池在45 °C下的初始比容量高達(dá)152.3 mAh g^-1，在室溫下為129.9 mAh g^-1，并且經(jīng)過200次循環(huán)后容量保持率約為90%，循環(huán)壽命高達(dá)400次，此外電池還可以在2 C的高電流密度下運行。因為基于PEO-NAL-LiTFSI-SN的復(fù)合聚合物電解質(zhì)表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率和低界面電阻，它們有可能取代傳統(tǒng)LIB中的液態(tài)電解質(zhì)。

圖3. 全電池性能

Nb/Al co-doped Li7La3Zr2O12 Composite Solid Electrolyte for High-Performance All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207874

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