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?清華AM: 1+1>2! Mo-Se雙單原子電催化劑用于電化學CO2還原

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本文設計并合成了一種在空心碳納米片上的MoSA和SeSA均均勻分散的電催化劑(記為MoSA-SeSA)

電化學CO2還原(ECR)反應是一種實現碳中和的很有前景的方法。在過去的幾年中，氮摻雜碳基單原子(SA)電催化劑以其高的內在活性和選擇性成為生產CO的熱門催化劑。然而，目前對氮摻雜碳基SAs的研究主要集中在Fe、Co和Ni SAs上，因此在原子尺度上探索新的催化位點可能是揭示其結構-性能關系的有效途徑。
基于此，清華大學陳晨課題組設計并合成了一種在空心碳納米片上的MoSA和SeSA均均勻分散的電催化劑(記為MoSA-SeSA)，它對ECR生成CO具有較高的活性和選擇性。
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MoSA-SeSA的CO法拉第效率在-0.6 VRHE時達到最大(FECO為98.3%)；在-1.2 VRHE時，MoSA-SeSA的CO部分電流密度(jCO)為24.5 mA cm-2，分別是SeSA和MoSA的10.2倍和4.5倍。MoSA-SeSA在-0.4-0.8 V電壓范圍內電流密度穩定，并且其能夠穩定運行23小時并且保持FECO超過90%。
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此外，研究人員通過Operando實驗測量和理論機制研究揭示了SeSA通過調節反應熱力學和電極/電解質界面動力學增強ECR活性和選擇性的關鍵作用。
具體而言，MoSA作為中心原子直接與ECR原料和中間體相互作用，而與MoSA相鄰的SeSA通過長程電子離域調節MoSA的電子結構，以抑制由強CO吸附引起的MoSA中毒，并且遠離MoSA的SeSA有助于抑制競爭性析氫副反應并通過排斥H2O來加速CO2傳輸。總的來說，與傳統的相鄰雙單原子之間的電子調節相比，距離更遠的雙單原子電子調節對反應動力學也至關重要。
Nature-inspired Design of Molybdenum-selenium Dual-single-atom Electrocatalysts for CO2 Reduction. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206478

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