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由可再生電力驅動的電催化水分解析氫反應(HER)的被認為是一種低成本、可持續的綠色氫氣生產策略。HER是一種發生在電極/電解質界面的電化學過程，將H₃O⁺(酸性)或水(堿性)還原為H₂。單原子催化劑(SACs)能夠最大限度地利用每個金屬中心，同時提供了比其聚集的團簇或納米顆粒更高的性能。然而，對于Pt基催化劑，由于水解離步驟需要克服高能壘導致緩慢的堿性HER動力學。因此，合理設計催化劑的結構和性質來調節活性位點的濃度和類型以實現高效、穩定的HER催化過程至關重要。

基于此，廣州大學劉兆清、肖抗和香港理工大學黃勃龍等利用電位控制法制備了具有Mn³⁺空位的多孔四氧化三錳納米片(V_Mn-Mn₃O₄)，在此過程中Mn³⁺位點部分溶解，從而為錨定Pt單原子提供空位。紫外發射光譜和X射線吸收精細結構譜(XAFS)證實了Pt單原子位于Mn₃O₄的八面體位置，與Mn空位周圍的O原子形成6個O配位的Pt-O鍵，穩定了單個Pt原子；

密度泛函理論(DFT)計算表明，電子從單原子Pt原子轉移到O原子引起的電荷再分配，增加了催化劑在費米能級附近的能帶占據，促進了H*吸附和隨后的H₂解吸。此外，Pt_SA-Mn₃O₄表面的單個Pt原子和Mn活性位點對H*和OH*分別表現出更好的吸附親和力，因為Pt摻雜引起d帶中心的上移，有效地提高了水的吸附和解離。

更重要的是，在1.0 M KOH溶液中，Pt_SA-Mn₃O₄比Mn₃O₄具有較強的水吸附能力和最低的水解離能壘。因此，Pt_SA-Mn₃O₄在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為24 mV，并且在50 mV時，Pt_SA-Mn₃O₄的質量活性(374 mA mg^-1_Pt)和周轉頻率(TOF)(10.11 s^-1)分別是Pt/C的5倍和25倍。這項工作為調節尖晶石氧化物的電子結構以獲得具有高效堿性HER的單原子催化劑體系提供了指導。

In-situ Precise Anchoring of Pt Single Atoms in Spinel Mn₃O₄ for Highly Efficient Hydrogen Evolution Reaction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE02151J

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廣大/港理工EES: 尖晶石Mn3O4中Pt單原子原位精確錨定用于高效析氫反應

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