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張嘉恒/李明雨/慈立杰ACS Nano:三元共晶電解液為鋰金屬電池定制電極/電解液界面!

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開發(fā)具有高安全性、高離子電導(dǎo)率和抑制鋰枝晶生長能力的電解液對于制備高能量密度的鋰金屬電池(LMB)至關(guān)重要。

哈工大(深圳)張嘉恒、李明雨、慈立杰等設(shè)計了一種含有 LiTFSI、丁內(nèi)酰胺(BL)和丁二腈(SN)具有實用濃度(~1.27M)的三元共晶電解液。

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圖1. 不同電解液的性質(zhì)比較及共晶電解液的理化性質(zhì)

與二元共晶電解液相比,設(shè)計良好的三元共晶電解液具有低粘度和高離子電導(dǎo)率。值得注意的是,與商用電解液相比,三元共晶電解液具有較高的安全性,因為它具有高熱穩(wěn)定性、不可燃性、無枝晶特性和均勻的鋰沉積。

因此,三元共晶電解液在三個方面顯著提高了LMB的性能:(1)競爭性溶劑化機(jī)制降低了SN與鋰金屬的副反應(yīng)和電解液粘度,同時提高了電解液的穩(wěn)定性;(2)具有LiF和富N物種的穩(wěn)定SEI膜導(dǎo)致鋰沉積均勻且致密;(3)改性三元共晶電解液有效改善了正極-電解質(zhì)界面。

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圖2. 對稱電池測試、鋰沉積形態(tài)和不同共晶電解液的理論計算

受益于三元共晶電解液的優(yōu)勢特性,LiFePO4(LFP)||Li電池即使在高電流密度、低溫和高溫等惡劣條件下也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能和更高的庫侖效率。

此外,基于改性三元共晶電解液的富鎳LiNi0.8Co0.1Al0.1O2/Li和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/Li電池具有出色的循環(huán)性能,NCA||Li和NCM811||Li電池分別經(jīng)過200次和300次循環(huán)后容量保持率達(dá)80%。這項研究為理解和設(shè)計用于鋰金屬電池和類似鈉/鉀金屬電池的更好電解液提供了見解。

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圖3. 全電池性能

A Competitive Solvation of Ternary Eutectic Electrolytes Tailoring the Electrode/Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05016

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