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?南大/蘇大Nano Letters: Y和Ce共摻雜超薄Ni-MOF，實現(xiàn)高效電催化整體水分解

設(shè)計用于降低反應(yīng)勢壘和優(yōu)化電子轉(zhuǎn)移途徑的高效電催化劑對電催化水分解制氫具有重要意義。目前，貴金屬Pt/Ru基催化劑分別對HER和OER表現(xiàn)出高的電催化活性，然而，由于Pt/Ru的稀缺性和高昂的價格，它們的大規(guī)模應(yīng)用受到了阻礙。因此，開發(fā)低成本、高效、穩(wěn)定的雙功能電催化劑是實現(xiàn)全水解實際工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵。

基于此，南京大學金鐘和蘇州大學Zhang keying等制造了鎳泡沫(NF)上自支撐的摻雜兩種稀土元素Y和Ce的超薄金屬有機框架(MOF)納米片陣列(NiYCe-MOF/NF)，通過構(gòu)建豐富的活性位點和雙金屬協(xié)同效應(yīng)增強HER和OER性能。

在Y和Ce共摻雜后，Ni-O殼層的配位數(shù)幾乎保持不變，表明結(jié)構(gòu)保持完好；在引入Y和Ce后，部分電子轉(zhuǎn)移到了Ni位點，這可能是由于Ni與稀土元素相互作用引起的電子分布重排。

NiYCe-MOF表現(xiàn)出高度豐富的多孔結(jié)構(gòu)和最高的吸收能力，導(dǎo)致最高的比表面積(124.6 m² g^-1)，并且NiYCe-MOF的多孔結(jié)構(gòu)進一步表現(xiàn)出分級的多孔尺寸，從納米延伸到亞微米，平均孔徑為30 nm。這些結(jié)果表明NiYCe-MOF含有大量的中孔，有利于傳質(zhì)過程。

當NiYCe-MOF/NF被用作OER電催化劑時，它在10 mA cm^-2電流密度下實現(xiàn)了245 mV的低過電勢和65 mV dec^-1的低Tafel斜率。此外，它還表現(xiàn)出出色的HER活性，在10 mA cm^-2下的HER過電位僅為136 mV。

值得注意的是，當NiYCe-MOF/NF同時用作陽極和陰極電催化劑進行整體水分解時，達到100 mA cm^-2所需的電池電壓為1.54 V，同時，NiYCe-MOF/NF在240小時耐久性測試中也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。該項工作證明將稀土元素摻雜到MOF催化劑中能夠有效促進整體水分解，這為其他電催化領(lǐng)域的低成本、高效和穩(wěn)定的MOF催化劑的設(shè)計和合成提供了范例。

Yttrium- and Cerium-Codoped Ultrathin Metal-Organic Framework Nanosheet Arrays for High-Efficiency Electrocatalytic Overall Water Splitting. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02755

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