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張小俊ACS Nano: CuS和MoSe2之間的空間電荷效應(yīng)，助力寬pH范圍內(nèi)高效水電解

在電催化水分解反應(yīng)中，陽極析氧反應(yīng)(OER)和陰極析氫反應(yīng)(HER)的緩慢動力學(xué)導(dǎo)致巨大的能量損失，這阻礙了水分解的實際工業(yè)應(yīng)用。此外，由于在水電解過程中質(zhì)子濃度不可避免地發(fā)生變化，需要理想的催化劑在廣泛的pH條件下工作良好并保持穩(wěn)定，從而使電催化過程更加節(jié)能和高效。因此，設(shè)計經(jīng)濟(jì)高效的pH通用雙功能電催化劑來實現(xiàn)水的整體分解非常重要。

基于此，安徽師范大學(xué)張小俊課題組設(shè)計并合成了一種核殼結(jié)構(gòu)(CuS@MoSe₂)，它將超薄的MoSe₂納米片包覆在CuS中空納米盒上，形成開放的p-n結(jié)結(jié)構(gòu)。

空間電荷效應(yīng)將極大地改善p-n結(jié)區(qū)域的電子傳質(zhì)和傳導(dǎo)，同時CuS@MoSe₂還具有豐富的活性界面，可作為全pH值高效電催化劑進(jìn)行整體水分解。當(dāng)電解質(zhì)溶液為0.5 M H₂SO₄時，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2電流密度下的HER過電位只有49 mV，并且在10 mA cm^-2處的OER過電位也僅為236 mV；在1 M KOH中，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2電流密度下的HER和OER過電位分別為72 mV和219 mV；在PBS中，CuS@MoSe₂在10 mA cm^-2電流密度下的HER和OER過電位分別為62 mV和230 mV。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，所合成的CuS@MoSe₂中的p-n結(jié)具有很強(qiáng)的協(xié)同效應(yīng)，這個空間電荷效應(yīng)區(qū)域?qū)?dǎo)致MoSe₂在空間電荷區(qū)帶正電以顯著促進(jìn)OER過程，帶負(fù)電的CuS可以顯著促進(jìn)HER過程。

此外，內(nèi)建場可以加速電子傳輸，在電催化過程中形成空間電荷區(qū)，穩(wěn)定CuS@MoSe₂中p-n結(jié)的帶電活性中心并保持催化劑穩(wěn)定，并且可以優(yōu)化催化劑活性中心與反應(yīng)中間體的結(jié)合強(qiáng)度，以提高其電催化性能。這項工作不僅提供了制備在廣泛的pH條件下高效工作的電催化劑的策略，而且還提供了對半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)應(yīng)用和調(diào)節(jié)活性位點電子結(jié)構(gòu)的理解。

Deciphering the Space Charge Effect of the p-n Junction between Copper Sulfides and Molybdenum Selenides for Efficient Water Electrolysis in a Wide pH Range. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07255

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