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段昊泓Angew：Ru1Cu SAA催化劑促進(jìn)5-羥甲基糠醛電催化加氫

生物質(zhì)衍生的 5-羥甲基糠醛（5-hydroxymethylfurfural, HMF）的電化學(xué)還原代表了一種避免使用化石燃料和氫氣的可持續(xù)增值化學(xué)品生產(chǎn)的優(yōu)雅途徑。然而，電極（Cu、Bi、Pb）的高電壓和低活性阻礙了反應(yīng)效率。基于此，清華大學(xué)段昊泓副教授等人報(bào)道了一種在Cu納米線（Cu NWs）上具有孤立的Ru原子的Ru₁Cu單原子合金（Ru₁Cu SAA）催化劑。

在文中，作者展示的Ru₁Cu SAA催化劑在較低的電位下表現(xiàn)出高效的HMF轉(zhuǎn)化為DHMF，并具有增強(qiáng)的活性和法拉第效率（FE）。在-0.3 V vs. RHE時(shí)，Ru₁Cu SAA對(duì)DHMF的FE為85.6%，且產(chǎn)率為0.47 mmol·cm^-2·h^-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)Cu對(duì)應(yīng)物（產(chǎn)率為0.08 mmol·cm^-2·h^-1，F(xiàn)E為71.3%）。值得注意的是，Ru₁Cu在高HMF濃度（100 mM）測(cè)試中保留了87.5%的FE，優(yōu)于大多數(shù)以前的報(bào)告。

通過(guò)結(jié)合操作電化學(xué)阻抗譜（EIS）和其他電化學(xué)技術(shù)進(jìn)行的動(dòng)力學(xué)研究表明，Ru₁Cu和Cu存在不同的機(jī)制。單原子Ru在促進(jìn)水解離中起著關(guān)鍵作用，因此增加了H*的表面覆蓋率，這反過(guò)來(lái)又減少了HMF的羰基，通過(guò)ECH機(jī)制提供了DHMF。該發(fā)現(xiàn)提供了一種有前景的ECH催化劑設(shè)計(jì)策略，通過(guò)在合金中設(shè)計(jì)單原子位點(diǎn)來(lái)增強(qiáng)H*的形成以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)升級(jí)。

Electrocatalytic Hydrogenation of 5-Hydroxymethylfurfural Promoted by a Ru₁Cu Single-Atom Alloy Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209849.

https://doi.org/10.1002/anie.202209849.

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