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將鉑催化劑錨定在適當(dāng)?shù)妮d體上，例如MXenes，是實現(xiàn)直接甲醇燃料電池理想陽極的可行途徑。Pt的真實性能往往受到活性位點的占據(jù)和中毒，Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解的阻礙。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強教授，奧克蘭大學(xué)王子運等人通過噴霧干燥工藝構(gòu)建了具有豐富Ti空位的三維(3D)皺褶Ti₃C₂T_x MXene球，用于Pt限制。所制備的Pt簇/Ti₃C₂T_x (Ptc/Ti₃C₂T_x)顯示出增強的電催化甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性，包括相對較低的過電位、對CO中毒的高耐受性和超高穩(wěn)定性。具體來說，它實現(xiàn)了高達7.32 A mgPt^-1的高質(zhì)量活性，這是迄今為止報道的Pt 基電催化劑中的最高值，即使在3000分鐘操作后，42%的電流密度仍保留在Ptc/Ti₃C₂T_x上時間。原位光譜和理論計算表明，Ptc/Ti₃C₂T_x界面上的電場誘導(dǎo)排斥加速了 OH^–和CO吸附中間體(CO_ads)在動力學(xué)和熱力學(xué)中的結(jié)合。此外，這種Ptc/Ti₃C₂T_x還可以有效地電催化乙醇、乙二醇和甘油氧化反應(yīng)，具有與商業(yè)Pt/C相當(dāng)?shù)幕钚院头€(wěn)定性。

實施DFT計算以進一步理解Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt/C上的MOR反應(yīng)機理。首先，我們構(gòu)建了Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt(111)模型（圖 S13 和 S14）來探索Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt/C催化劑的活性。從圖4d顯示的電荷密度差異可以看出，有2.17個電子從Pt簇轉(zhuǎn)移到Ti₃C₂T_x襯底，表明Pt簇帶正電，而Ti₃C₂T_x襯底帶負電。富電子襯底可以產(chǎn)生強大的表面電場，將OH^–等陰離子排斥在Ti₃C₂T_x表面，而帶正電的Pt簇會吸引OH^–以促進*CO的進一步氧化。圖4e進一步表明，與富含電子的 Ti₃C₂T_x表面相比，OH^–可以很容易地吸附到暴露的Pt簇上，這通過結(jié)合水介質(zhì)中的OH^–促進*CO的氧化。通過CO溶出伏安法可以清楚地探索CO電阻。圖4f在Pt/C的第一次陽極掃描中顯示了在-0.341和-0.305 V處的兩個典型氧化峰，這可歸因于不同位置的CO氧化。與Pt/C一樣，Ptc/Ti₃C₂T_x也具有兩個不同的CO氧化峰（圖4g），而氧化峰位于較低電位（-0.39和-0.324 V），峰面積較小。較低的CO吸附容量和起始電位表明CO在Ptc/Ti₃C₂T_x表面的吸附更弱，更容易被氧化。這些結(jié)果表明，Ptc/Ti₃C₂T_x對CO中毒具有高耐受性，因此表現(xiàn)出超高的MOR活性和耐久性。

為了進一步驗證猜想，我們在沒有施加電位的情況下在Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt(111)的表面放置了一個羥基。如圖4h所示，OH^–在Ptc/Ti₃C₂T_x的Pt簇上的吸附能低于Pt(111)上的吸附能。反應(yīng)前期消耗的羥基主要來自電極表面，這與原位ATR-IR的結(jié)果非常吻合。這證明了Ptc/Ti₃C₂T_x對OH-具有很強的吸引力，從而加速了OH^–轉(zhuǎn)移的動力學(xué)，以進一步氧化Pt簇上的CO_ad。在圖S13和S14中顯示的Ptc/Ti₃C₂T_x和Pt(111)上研究了MOR過程，包括*CH₃OH、*CH₂OH、*CHOH、*COH、*CO和*COOH中間體。相應(yīng)的吉布斯自由能分布如圖4i所示。我們發(fā)現(xiàn)在*CO上添加OH^–以形成*COOH中間體是MOR中的速率決定步驟(RDS)。此外，Ptc/Ti₃C₂T_x上*COOH形成的自由能變化(0.66 eV)低于Pt(111)的0.77 eV。然后，*COOH中間體可以更容易地在Ptc/Ti₃C₂T_x的Pt簇上氧化成CO₂，這與CO汽提實驗一致。因此，通過這些理論計算，可以證明Ptc/Ti₃C₂T_x通過動力學(xué)和熱力學(xué)加速對MOR具有優(yōu)異的催化性能。

Jiexin Zhu, Lixue Xia, Ruohan Yu, Ruihu Lu, Jiantao Li, Ruhan He, Yucai Wu, Wei Zhang, Xufeng Hong, Wei Chen, Yan Zhao, Liang Zhou, Liqiang Mai*, and Ziyun Wang*. Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. J. Am. Chem. Soc. 2022

https://doi.org/10.1021/jacs.2c03982

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JACS：Pt簇合物/MXene界面助力超高穩(wěn)定甲醇氧化

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