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有機-無機多鐵性材料有望用于下一代電子設備。迄今為止，已報道了數十種有機-無機多鐵性材料。然而，它們中的大多數顯示出遠低于室溫的磁性居里溫度，這極大地阻礙了它們的應用。

在這里，復旦大學向紅軍和陳時友等通過進行第一性原理計算和建立有效的哈密頓量模型，揭示了二維Cr(pyz)₂ (pyz = pyrazine)中分子軌道介導的磁耦合機制以及分子的價態在確定金屬離子之間的磁耦合類型。基于這些，我們證明了可以通過在Cr(pyz)₂中引入鐵電性來合理設計二維有機-無機室溫多鐵性材料Cr(h-fpyz)₂ (h-fpyz = half-fluoropyrazine)，同時保持分子的價態不變。我們的工作不僅揭示了二維有機-無機系統中磁耦合的起源，而且為合理設計室溫多鐵材料提供了一種方法。

為了更有效地揭示磁耦合機制并研究 Li_0.7[Cr(pyz)₂]Cl_0.7·0.25 (THF) 中可能的多鐵性，我們“剝離”了實驗體結構（具有 P4/mmm 對稱性）以獲得Cr(pyz)₂ 單層（具有 P4/nbm 對稱性），考慮到 THF分子以及 LiCl層是中性且非磁性的，因此可能與 Cr(pyz)₂的相互作用較弱層。此外，在最近的一項工作中，Cr(pyz)₂單層結構已被證明在400 K時是穩定的。獲得的Cr(pyz)₂單原胞如圖1a所示，其中包含兩個Cr離子和四個pyz分子。

為了確定這種Cr(pyz)₂單層的磁性基態，我們通過將兩個Cr離子設置為鐵磁(FM)或反鐵磁(AFM)來執行自旋極化密度泛函理論(DFT)計算。我們的結果表明，Cr 離子的 FM排列的能量（~0.44 eV/f.u.）低于 Cr 離子的 AFM 排列的能量。在 FM 結構中，每個 Cr的磁矩約為 3.61 μB。同時，每個pyz分子也表現出約0.6 μB的局部磁矩，與相鄰Cr離子的磁矩反平行排列，從而導致Cr(pyz)₂單層的亞鐵磁基態。每個pyz分子的磁矩主要來自 N原子（~0.24 μB/N）。從結構的角度來看，沿每個對角線方向的兩個pyz分子（即[110] 和圖 1a 中）以與 [001]軸成 47.5° 角的反相傾斜（見圖 1b），即相當接近實驗結構的（43.2°）。如果從圖 1a 中的原始細胞中心到其四個角看，四個 pyz分子都形成順時針傾斜模式。

為了深入了解Cr(pyz)₂單層在軌道水平上的磁耦合，我們計算了其基態的能帶結構和軌道投影態密度。如圖 1c 所示，能帶結構的自旋向上和自旋向下通道都表現出半導體特性。價帶最大值 (VBM) 和導帶最小值 (CBM) 狀態屬于不同的自旋通道并導致0.59 eV的直接帶隙。圖 1d 中的軌道投影態密度以及圖 1e 中的部分電荷密度表明，費米能級附近的電子態源自pyz分子的N和C原子的 2p軌道。Cr 3d 軌道分為四組：簡并d_xz/d_yz和非簡并d_xy、d_z2和 d_x2-y2軌道，與方形平面晶體場一致。占據的自旋上升d_xy、d_xz/d_yz 和 d_z2 軌道位于費米能級以下約 2.5-3 eV處，原則上表現出4 μB/Cr的磁矩。未占據的d_x2-y2位于費米能級以上2.5 eV。因此，Cr離子之間的FM耦合是由pyz分子介導的。我們將其表示為分子軌道介導的磁耦合。此外，Cr(pyz)₂單層中Cr 和pyz的價態分別為+2和-1，與體結構中的相同。

Yali Yang, Junyi Ji, Junsheng Feng, Shiyou Chen*, Laurent Bellaiche, and Hongjun Xiang. Two-Dimensional Organic–Inorganic Room-Temperature Multiferroics. J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 32, 14907–14914

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c06347

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復旦JACS：二維有機-無機室溫多鐵材料的理性設計

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