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?華科/武理/武科Small: 面內(nèi)S缺陷結(jié)合過(guò)渡金屬摻雜，增強(qiáng)了MoS2的堿性O(shè)ER和HER活性

二維過(guò)渡金屬二硫化物(TMD)是用于制氫的貴金屬基催化劑的有前景且具有成本效益的替代品。因此，激活TMDs的惰性基面對(duì)于提高催化效率至關(guān)重要。近日，華中科技大學(xué)霍開(kāi)富、武漢理工大學(xué)李相國(guó)和武漢科技大學(xué)張旭明等同時(shí)引入面內(nèi)硫空位(S_v)和3d過(guò)渡金屬摻雜劑激活了MoS₂的基面(MS_v-MoS₂)，在析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)中實(shí)現(xiàn)高活性。

研究人員首先進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，結(jié)果表明MoS₂基面中的S_v可以向下移動(dòng)S 3p和Mo 4d占據(jù)的空導(dǎo)電帶；用不同的3d過(guò)渡金屬摻雜劑取代S_v周?chē)牟伙柡蚆o原子后，MoS₂的價(jià)帶位置向下移動(dòng)，在費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)一些根植于3d過(guò)渡金屬摻雜劑的雜化電子態(tài)，這些電子結(jié)構(gòu)的有利變化來(lái)自S_v與摻雜劑的耦合，使得催化劑具有良好的導(dǎo)電性和促進(jìn)MoS₂的電子遷移以及在暴露的金屬位點(diǎn)上的高催化活性。

研究人員引入了醋酸鹽，通過(guò)溫和的濕法化學(xué)蝕刻可去除表面S原子，從而促進(jìn)暴露的Mo原子與溶液中的目標(biāo)金屬離子之間的后續(xù)陽(yáng)離子交換。密度泛函理論計(jì)算表明，暴露在MoS₂基面上的3d過(guò)渡金屬摻雜劑作為多功能活性中心，不僅降低了ΔG_H*，還加速了水的氧化。因此，最佳的Ni-S_v-MoS₂和Co-S_v-MoS₂電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的堿性HER和OER活性，在10 mA cm^-2電流密度下分別具有101 mV和190 mV的低過(guò)電勢(shì)。該項(xiàng)工作揭示了一種通過(guò)缺陷和摻雜協(xié)同工程來(lái)激活惰性MoS₂基面的策略，并且該技術(shù)可以擴(kuò)展到其他類(lèi)型的TMDs，以實(shí)現(xiàn)除水分解之外的高效電催化。

Enhanced Activities in Alkaline Hydrogen and Oxygen Evolution Reactions on MoS₂ Electrocatalysts by In-Plane Sulfur Defects Coupled with Transition Metal Doping. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203173

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