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?武大ACS Catal.: 將TEMPO集成到Zr-MOF中，協(xié)同光催化硫化物選擇性氧化

金屬有機(jī)框架(MOF)因其適應(yīng)性強(qiáng)的結(jié)構(gòu)單元而成為有前途的可見光光催化劑。原則上，可以通過將氧化還原介質(zhì)整合到MOF中來協(xié)同光催化以一步優(yōu)化其活性。考慮到PCN-222(由Zr₆(μ-OH)₈簇和羧基卟啉配體組成)豐富的中孔和可接近的羥基結(jié)合位點(diǎn)，武漢大學(xué)郎賢軍課題組將其與HOOC-TEMPO結(jié)合，并將其用于光催化硫化物的選擇性氧化。

研究人員還使用PCN-226作為對照物，并且HOOC-TEMPO在光照前直接加入反應(yīng)體系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PCN-222與HOOC-TEMPO對由660 nm紅光驅(qū)動(dòng)的硫化物選擇性氧化產(chǎn)生了協(xié)同影響。相比之下，沒有可接近的羥基位點(diǎn)的PCN-226與HOOC-TEMPO組合所產(chǎn)生的光催化作用并不明顯。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，HOOC-TEMPO可以通過二齒模型自發(fā)吸附在Zr₆(μ-OH)₈簇上；由于缺乏Zr₆(μ-OH)₈的結(jié)合位點(diǎn)，TEMPO被證明在促進(jìn)硫化物在PCN-222上的氧化方面不如HOOC-TEMPO有效。因此，HOOC-TEMPO與PCN-222的共價(jià)整合對于協(xié)同光催化多種有機(jī)硫化物選擇性好氧氧化的有效性和持久性至關(guān)重要。這項(xiàng)工作表明，多功能平臺MOF可以與氧化還原介質(zhì)相結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)有效的光催化選擇性轉(zhuǎn)化。

Integrating TEMPO into a Metal-Organic Framework for Cooperative Photocatalysis: Selective Aerobic Oxidation of Sulfides. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02519 DOI: 10.1021/acscatal.2c02519

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