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?南工大/港理工AFM: 角共享和邊緣共享結(jié)構(gòu)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)高效水氧化

開發(fā)高效穩(wěn)定的OER催化劑以降低電力消耗是推動水電解實(shí)際應(yīng)用最關(guān)鍵的問題之一。受角共享結(jié)構(gòu)的有效電子傳輸能力和邊緣共享單元的低空間位阻的啟發(fā)，將角共享和邊緣共享結(jié)構(gòu)相結(jié)合，理論上可以發(fā)揮雙重優(yōu)勢，以進(jìn)一步提高OER效率。

近日，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平、周嵬和香港理工大學(xué)管大秦等通過Co-位點(diǎn)富集方法合成了一種獨(dú)特的自組裝雜化SrCo_0.55Fe_0.5O_3-δ納米棒，該納米棒由角共享SrCo_0.5Fe_0.5O_3-δ相和邊緣共享Co₃O₄相組成。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在0.1 M和1.0 M KOH溶液中，自組裝混合相SrCo_0.55Fe_0.5O_3-δ納米棒(H-SCF0.55)在10 mA cm^-2電流密度下的過電位分別僅需要310 mV和290 mV，優(yōu)于純的SrCo_0.5Fe_0.5O_3-δ和Co₃O₄相以及迄今為止報道的許多其他鈷基氧化物。

此外，通過XAS、XANES和EXAFS光譜，揭示了混合相H-SCF0.55納米棒具有高Co價態(tài)和短的Co-Co/Fe活性位點(diǎn)距離，以觸發(fā)有利的LOM過程，從而表現(xiàn)出有效的OER活性。

進(jìn)一步系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)機(jī)理研究和理論計算表明，混合H-SCF0.55納米棒中的邊緣共享結(jié)構(gòu)單元有助于促進(jìn)LOM的去質(zhì)子化步驟，而共享角結(jié)構(gòu)基序可以加速LOM催化過程中的電子傳輸，引發(fā)獨(dú)特的協(xié)同效應(yīng)和不同尋常的LOM催化反應(yīng)途徑。

總的來說，這項通過結(jié)合基礎(chǔ)材料基因組構(gòu)建高效混合相納米材料的工作將為合理設(shè)計用于各種反應(yīng)和應(yīng)用的高活性材料提供了指導(dǎo)。

Combined Corner-Sharing and Edge-Sharing Networks in Hybrid Nanocomposite with Unusual Lattice-Oxygen Activation for Efficient Water Oxidation. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207618

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