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具有外溶納米粒子(P-eNs)的鈣鈦礦在固體氧化物電解池中具有巨大的二氧化碳(CO₂)還原潛力。盡管最近在促進B位陽離子脫溶以增強催化活性方面取得了成就，但P-eN在高電壓下的不令人滿意的穩定性極大地阻礙了它們的實際應用，并且該問題尚未闡明。

在這項研究中，艾伯塔大學埃德蒙頓分校、深圳大學駱靜利等人揭示了鈣鈦礦支架中B位空位的形成是導致P-eNs降解的主要因素。然后，我們通過使用外國鐵源微調還原的Sr₂Fe_1.3Ni_0.2Mo_0.5O_6-δ的B位補充來解決這個問題，從而實現了堅固的鈣鈦礦支架和延長的穩定性能。此外，還提出了從鈣鈦礦結構穩定性角度的降解機制，以了解性能下降的根源。B位補充賦予P-eNs成為二氧化碳減排的有吸引力的電催化劑的能力，更廣泛地說，用于其他能量存儲和轉換系統。

為了在脫溶過程中重新占據減少的SFNM支架的B位空位，應選擇適當的填充劑來啟動TIE過程。為此，通過DFT模擬計算了SFNM B位Ni、Fe和Mo的共偏析能，分別為-2.26?eV、-1.46?eV和-1.06?eV（圖1a）。這表明Fe比Mo更有利地溶解，但不如Ni有利。考慮到TIE是由客體離子和主體離子之間的共分離差異驅動的，客體Fe?主體Ni (-0.79?eV)和客體Fe?主體Fe (0?eV)的交換在熱力學上比客體更有利當在SFNM基底表面引入外部Fe離子時，Fe?主體Mo（0.40?eV）（圖 1b），表明將客體Fe重新填充到B位空位和Fe-Ni合金外溶的可行性。在 DFT 計算的指導下，在圖1c中概括了兩種不同的排除路徑以進行示意圖說明。路線i描繪了在客體Fe-SFNM復合物上引發的TIE輔助脫溶，而傳統對應物顯示為路線ii。在TIE輔助方法中，外來Fe離子最初通過冷凍干燥沉積在鈣鈦礦表面（補充圖 1），然后將結合到剩余的B位空位中，伴隨著主體 Ni和還原后的Fe（方程式 4）。

Bo-Wen Zhang, Meng-Nan Zhu, Min-Rui Gao, Xiuan Xi, Nanqi Duan, Zhou Chen, Ren-Fei Feng, Hongbo Zeng & Jing-Li Luo. Boosting the stability of perovskites with exsolved nanoparticles by B-site supplement mechanism. Nature Communications 2022

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32393-y

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Nature子刊：鈣鈦礦B位點補充策略改善溶出納米粒子穩定性

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