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重磅Nature子刊：高熵單原子催化劑！

成果介紹

將多個(gè)孤立的金屬原子可控地錨定到單個(gè)載體中是十分有趣的，所得到的多金屬單原子催化劑也在復(fù)雜的催化反應(yīng)中顯示出巨大應(yīng)用前景。然而，到目前為止，此類多金屬單原子催化劑的制備仍然具有挑戰(zhàn)，相關(guān)研究報(bào)道仍然較少。

海南大學(xué)田新龍課題組報(bào)道了一種用于制備多金屬單原子催化劑的普適性策略，可將多達(dá)11種金屬以高度分散的單原子中心、進(jìn)行錨定在多孔氮摻雜碳載體上，并將它們標(biāo)記為高熵單原子催化劑。采用相同的方法，僅調(diào)整載體模板以及碳化過程的參數(shù)，即可以成功地合成了多種多組分可調(diào)的高熵單原子催化劑(HESACs)。為了證明其實(shí)用性，進(jìn)一步研究了五類高熵單原子催化劑(FeCoNiCuMn)作為氧還原反應(yīng)電催化劑，結(jié)果顯示，其活性和耐久性遠(yuǎn)高于商用Pt/C催化劑。

相關(guān)工作以《Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts》為題在《Nature Communications》上發(fā)表論文。

圖文介紹

圖1. 合成的HESACs的結(jié)構(gòu)表征

采用“活字印刷”法合成均勻分散的高熵單原子催化劑(HESACs)，如圖1a所示。首先，金屬前驅(qū)體和三聚氰胺混合均勻，在空氣中退火，以制備“印刷模板”。首先將鹽酸多巴胺包覆在制備的“印刷模板”上，然后在高溫?zé)峤鈼l件下從M-g-C₃N₄中金屬原子，同時(shí)被碳載體上的缺陷和氮物種捕獲和穩(wěn)定，形成HESACs。

HRTEM以及HAADF-STEM圖像顯示，制備的HESACs的碳結(jié)構(gòu)高度無序，碳載體上沒有觀察到金屬團(tuán)簇或納米顆粒。利用像差校正HAADF-STEM圖像進(jìn)一步觀察了金屬原子的分散狀態(tài)。可以看到，這些金屬位點(diǎn)均勻地分散在碳載體上。此外，EDS映射圖像顯示，N和金屬在整個(gè)碳載體上是均勻的。該方案可以進(jìn)一步合成五元至十一元HESACs。以五元HESACs(FeCoNiCuMn)為例，采用ICP-MS測(cè)定方法對(duì)其金屬負(fù)載進(jìn)行了分析，結(jié)果表明，五元HESACs (FeCoNiCuMn)的總金屬負(fù)載量為1.47 wt.%。

圖2.?五元HESACs(FeCoNiCuMn)的XAFS分析

進(jìn)一步通過XAFS對(duì)五元HESACs(FeCoNiCuMn)的電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)態(tài)、原子結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。五種金屬元素的K邊吸收能均介于相應(yīng)的金屬箔和金屬氧化物之間，表明五元HESACs (FeCoNiCuMn)的金屬物種呈正價(jià)態(tài)。基于擬合結(jié)果，五元HESACs (FeCoNiCuMn)中Fe、Co、Ni、Cu、Mn的氧化態(tài)分別為2.74、1.70、1.95、0.34、1.82。FT-EXAFS譜圖顯示，五種元素均顯示出M-N配位的優(yōu)勢(shì)峰，沒有觀察到明顯的M-M配位峰，即證實(shí)了制備的HESACs的金屬物種主要處于孤立金屬原子狀態(tài)。EXAFS擬合結(jié)果和擬合參數(shù)也證實(shí)了孤立金屬原子與N原子配位，形成典型的M-N結(jié)構(gòu)。

圖3. 五元HESACs(FeCoNiCuMn)的ORR性能

作為一種概念證明，進(jìn)一步證明了五元HESACs (FeCoNiCuMn)是一種先進(jìn)的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中測(cè)定了制備的HESAC催化劑的ORR性能，并以Pt/C和氮化碳載體(NC)為對(duì)照樣品。如圖3所示，HESAC的在起始電位、半波電位和動(dòng)力學(xué)電流密度分別為0.999 V、0.887 V和3.114?mA cm^-2，其ORR活性高于Pt/C與NC。

HESAC催化劑的Tafel斜率(81 mV dec^-1)接近Pt/C催化劑的Tafel斜率(72 mV dec^-1)，表明HESAC催化劑具有快速的ORR動(dòng)力學(xué)過程。RRDE測(cè)試表明，HESAC催化劑的電子轉(zhuǎn)移數(shù)接近4，在0.20~0.95 V的電位范圍內(nèi)，過氧化氫的產(chǎn)率較低，表明在ORR過程中，四電子ORR過程占主導(dǎo)地位。加速耐久性試驗(yàn)(ADT)測(cè)試顯示， HESAC催化劑在ADT后半波電位和動(dòng)力學(xué)電流密度幾乎沒有衰減。

進(jìn)一步將制備的HESAC催化劑應(yīng)用于鋅空氣電池(ZABs)。基于HESAC的ZAB具有良好的放電性能，峰值功率密度高達(dá)195 mW cm^-2，比基于Pt/C的ZAB高約1.4倍。同時(shí)，基于HESAC的ZAB的比容量達(dá)到810 mAh g^-1，比基于Pt/C的ZAB高出121 mAh g^-1。

文獻(xiàn)信息

Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts，Nature Communications，2022.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32850-8

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