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?大工李新勇AFM: 中間體空隙限制效應，助力空心Cu2O@CoMn2O4電化學NO還原

由于空隙限制效應，中空納米反應器在催化方面顯示出巨大的潛力。同時，與選擇性催化還原脫除NO(SCR)相比，電化學NO還原為NH₃(ENOR)在環境修復和儲能方面具有重要意義，但從未有報道關于ENOR的具有中空結構的納米催化劑。

基于此，大連理工大學李新勇課題組制備了各種空心Cu₂O@CoMn₂O₄納米催化劑，以驗證ENOR過程中其對反應中間體的空隙限制效應。

理論計算表明，Cu₂O@CoMn₂O₄異質結構有利于催化ENOR，其中Cu位點有利于*NOH中間體的形成。此外，原位漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)揭示了NO的吸附-解吸量與催化活性之間的線性關系，并且結合有限元法(FEM)證實了Cu₂O@CoMn₂O₄4納米催化劑對反應中間體的孔隙限制效應。

因此，最佳的Cu₂O@CoMn₂O₄納米反應器具有顯著的ENOR活性和選擇性，在-0.8 V_RHE時NH₃產率為94.18 mmol g^-1 h^-1，NO還原為NH₃的法拉第效率(FE)為75.05%，其性能優于一些最近報道的ENOR電催化劑。總的來說，這項工作闡明了中空納米反應器對中間體的空隙限制效應，也為設計和開發用于綠色NH₃生產的催化劑提供了指導。

Hollow Cu₂O@CoMn₂O₄ Nanoreactors for Electrochemical NO Reduction to NH3: Elucidating the Void-Confinement Effects on Intermediates. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205569

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