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?JACS: 質(zhì)量活性高達(dá)7.32 A mgPt-1！Ptc/Ti3C2Tx界面上的高羥基濃度實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定甲醇氧化

將鉑催化劑錨定在適當(dāng)?shù)妮d體(例如MXenes)上是制備甲醇燃料電池所需陽(yáng)極的可行方法。然而，Pt的真實(shí)性能往往受到活性位點(diǎn)占據(jù)、中毒、Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解的阻礙。基于此，奧克蘭大學(xué)王子運(yùn)和武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)等通過(guò)噴霧干燥法構(gòu)建了裝飾有超細(xì)Pt簇的三維(3D)褶皺Ti₃C₂T_x MXene球，用于高效甲醇氧化反應(yīng)(MOR)。

所制備的Pt簇/Ti₃C₂T_x(Ptc/Ti₃C₂T_x)表現(xiàn)出增強(qiáng)的電催化甲醇氧化反應(yīng)(MOR)活性，包括相對(duì)較低的過(guò)電位、對(duì)CO中毒的高耐受性和超高穩(wěn)定性。具體而言，Ptc/Ti₃C₂T_x實(shí)現(xiàn)了高達(dá)7.32 A mg_Pt^-1的高質(zhì)量活性，這是迄今為止報(bào)道的Pt基電催化劑中最高值，并且Ptc/Ti₃C₂T_x即使連續(xù)工作3000分鐘的之后電流密度仍保留初始值的42%。

原位光譜表征和密度泛函理論計(jì)算(DFT)表明，由于電荷從Pt團(tuán)簇轉(zhuǎn)移到Ti₃C₂T_x載體，在富電子的Ti₃C₂T_x表面產(chǎn)生強(qiáng)電場(chǎng)并產(chǎn)生界面排斥；場(chǎng)誘導(dǎo)的排斥導(dǎo)致Pt簇周?chē)木植苛u基濃度高，并促進(jìn)CO激活。3D褶皺球結(jié)構(gòu)抑制了Ti₃C₂T_x的堆積，擴(kuò)大了催化劑與電解質(zhì)的接觸面積，保證了電場(chǎng)的促進(jìn)作用，同時(shí)Ptc/Ti₃C₂T_x對(duì)其他醇氧化反應(yīng)的高活性和耐久性也證實(shí)了場(chǎng)誘導(dǎo)排斥對(duì)CO耐受性的增強(qiáng)作用。因此，在電催化劑表面構(gòu)建高局部羥基濃度是提高催化劑催化有關(guān)CO中毒的小分子氧化反應(yīng)性能的一種有前途的策略。

Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c03982

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