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利用太陽能驅動的CO₂還原為增值燃料和化學品最近引起了極大的關注，然而，由于光催化CO₂還原過程涉及緩慢的多電子反應動力學，太陽能驅動的CO₂還原轉化效率仍遠不能滿足實際應用的要求。因此，開發(fā)優(yōu)異的光催化劑對CO₂的光催化還原具有重要意義。“自旋”最近被報道為一種重要的電子自由度，對其進行適度調控能夠提高電催化劑和光催化劑的性能。

基于此，臺灣大學陳俊維和臺灣師范大學Chia-Chun Chen等證明了通過控制鹵化物鈣鈦礦CsPbBr₃納米板(NPL)的自旋極化電子可以顯著提高光催化CO₂還原轉化效率。

在該項工作中，通過摻雜磁性元素Mn，增加了光生載流子的自旋極化并抑制了光生電荷復合，Mn摻雜的CsPbBr₃(Mn-CsPbBr₃) NPLs的光催化CO₂還原效率可以顯著提高。

值得注意的是，通過施加基于永磁體的外部磁場，可以進一步提高Mn-CsPbBr₃ NPLs的光催化CO₂還原效率。與原始的CsPbBr₃NPL 相比，Mn-CsPbBr₃NPLs在100和300 mT的磁場下(使用永磁體)的光催化CO₂還原反應(CO₂RR)性能分別提高了3.4倍和5.7倍。

此外，研究人員通過磁圓二色光譜、超快瞬態(tài)吸收光譜和密度泛函理論(DFT)計算系統(tǒng)地研究了相應的機理。具體而言，Mn-CsPbBr₃NPLs光催化CO₂RR效率提高的原因是由于通過磁性元素的協(xié)同摻雜和施加磁場增加了自旋極化光激發(fā)載流子的數量，從而延長了載流子壽命并抑制了電荷復合。該項工作為在光催化半導體中操縱自旋極化電子以提高光催化CO₂RR效率提供了一種有效策略。

Spin-Polarized Photocatalytic CO₂ Reduction of Mn-Doped Perovskite Nanoplates. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c06060

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?JACS: Mn摻雜調控鈣鈦礦納米板自旋極化，增強光催化CO2還原

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