ACS Catal.: 釩氧化物和銅沸石催化劑上的類似NH3-SCR機制 2021年8月28日 下午11:30 ? T, 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 7 使用NH3作為還原劑(NH3-SCR)的氮氧化物(NOx)的選擇性催化還原,這可以在商業上用于在O2存在下控制NOx排放。然而目前科研人員對于全面的SCR機制了解并不完全。 日本北海道大學Ken-ichi Shimizu團隊制備了TiO2負載物、塊狀釩氧化物、Cu-AFX和Cu-CHA四種催化劑,并研究了在200 °C下用NH3 (NH3-SCR)選擇性催化還原NO的還原/氧化半循環。 原位和操作光譜結果表明,首先氧化金屬陽離子位點[V(V), Cu(II)](通常稱為Lewis酸位點)上的NH3與NO反應在表面上生成還原金屬物質[V(IV), Cu(I)]和H+,以及通過NH2 NO中間體生成N2和H2O(還原半循環)。 在瞬態條件下,Br?nsted酸位點上NH3(B-NH3)可以遷移到空的V(V)或Cu(II)位點與NO反應,導致形成V(IV)或Cu(I)物種、H+、N2和H2O;N2繼續產生直到表面V(V)或Cu(II)物種耗盡。O2對還原金屬位點的后續再氧化能夠再生V(V)或 Cu(II)位點,并伴隨著表面H+的反應生成H2O(氧化半循環)。 與之前文獻中報道的NO相比,NO+O2下B-NH3和L-NH3消耗率較高,基于V(V)/V(IV)或 Cu(II)/Cu(I)的連續還原/氧化來解釋,其中再生的V(V)或Cu(II)位點在隨后的還原半周期中重復使用。 通過再氧化回收V(V)或Cu(II)后,剩余的B-NH3物種與提供的NO反應生成N2;這表明B-NH3可能通過NH3或HONO物種的遷移參與第二個還原半循環。這些結果為NH3-SCR的一般機制提供了全面的證據,并且它適用于V和Cu催化劑。 Analogous mechanistic features of NH3-SCR over vanadium oxide and copper zeolite catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02860 點擊閱讀原文,提交計算需求! 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2021/08/28/92efaa3da9/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 兩篇Nature子刊后再發JACS,俞書宏院士最新成果:優化電極結構以促進電催化反應! 2023年10月13日 Ni催化,重磅Nature Catalysis! 2024年5月9日 ACS Catalysis: 混合數據+統計學習用于推廣異構催化中的性能方程 2023年10月15日 江浩/朱祥Small: 調節氧化還原活性多孔有機骨架中的位阻以提高儲鈉性能 2023年10月13日 ACS Energy Letters:寬溫電解液助力鋅負極25/-20℃下循環14,000/10,000次! 2023年10月8日 催化頂刊合集:Nature子刊、EES、ACS Catalysis、ACS Nano、Small、CEJ等成果! 2023年10月3日