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湖大譚勇文Small: 納米多孔np-B13C2用于高效電化學(xué)固氮

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相比于當(dāng)前制氮工業(yè)的高能耗和大量溫室氣體排放,在溫和條件下的電化學(xué)固氮具有優(yōu)異的發(fā)展?jié)摿Α?/span>
湖南大學(xué)譚勇文團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種納米多孔碳化硼(np-B13C2)催化劑,能夠用于高效電化學(xué)固氮。
湖大譚勇文Small: 納米多孔np-B13C2用于高效電化學(xué)固氮
作者通過(guò)冶金合金設(shè)計(jì)和化學(xué)蝕刻制備出np-B13C2。該催化劑對(duì)于N2的還原(NRR)和氧化(NOR)反應(yīng)表現(xiàn)出高活性:
對(duì)于NRR,在-0.05 VRHE下,NH3的生產(chǎn)速率達(dá)到91.28 μg h-1 mgcat.-1,法拉第效率為35.53%,并且具有超過(guò)70 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性;對(duì)于NOR,該催化上NO3的生產(chǎn)速率達(dá)到165.8 μg h-1 mgcat.-1,法拉第效率為8.4%。
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原位拉曼光譜和DFT計(jì)算表明,B13C2中C和B位點(diǎn)之間的強(qiáng)相互作用,使得B上的電子富集,導(dǎo)致電子在B13C2上重新排布,帶正電荷的B原子有利于N2吸附和進(jìn)一步活化,并為B-N鍵的形成以及隨后NH3和NO3的形成提供了催化中心。
此外,C的引入可以增加催化劑固有的電導(dǎo)率,降低反應(yīng)物的結(jié)合能,從而提高N2的轉(zhuǎn)化性能。
Nanoporous B13C2 towards highly efficient electrochemical nitrogen fixation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102814

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