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銥基催化劑(IBE)是酸性O(shè)ER的基準(zhǔn)催化劑，但其高昂的價格和稀缺儲量限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用。最近的研究集中在利用強(qiáng)電子金屬/載體相互作用(EMSI)對IBES的影響，特別是通過使用酸穩(wěn)定的氧化物載體(即WO₂，TiO₂，SnO₂)提高在酸性O(shè)ER中的電化學(xué)穩(wěn)定性。

考慮到這種氧化物載體的高電子輸運(yùn)電阻，摻雜高價元素以引入更多電子進(jìn)入導(dǎo)帶是最有效的方法。在負(fù)載型催化系統(tǒng)中，OER過程涉及金屬表面上OH*遷移到氧化物載體表面，這被定義為氧溢出現(xiàn)象，并在反應(yīng)動力學(xué)中起重要作用。然而，模糊的觸發(fā)機(jī)制和不可控的溢出速率使得氧溢出過程難以維持和調(diào)節(jié)。為了解決這一問題，必須設(shè)計(jì)一個有效的傳輸系統(tǒng)，以確保氧中間體在界面上的連續(xù)遷移，從而調(diào)節(jié)溢出率。

為了實(shí)現(xiàn)高效酸性O(shè)ER的可持續(xù)和氧溢出，福州大學(xué)程年才和倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰等在Nb摻雜的TiO₂?(P_x-NTO，x=等離子體處理時間為60、120和240秒)上構(gòu)建了Ir納米顆粒(NPs)。通過控制等離子體處理時間，以精確控制界面氧空位(Vo)形成一個氧傳輸區(qū)域。這種設(shè)計(jì)成功地實(shí)現(xiàn)了從Ir到P_x-NTO的定向氧溢出，解決了OER過程中Ir的表面過氧化和促進(jìn)反應(yīng)動力學(xué)。

原位表征和理論計(jì)算表明，P_x-NTO通過EMSI向Ir NPs提供了豐富的自由電子，使OER過程中通過定向O填充機(jī)制(Ir→Ti-V_o→Ti)使得OH*可以不斷地從Ir NPs溢出到界面氧空位。這種策略顯著降低OH*遷移障礙，優(yōu)化了氧溢出途徑。

因此，優(yōu)化的Ir/P₁₂₀-NTO催化劑在酸性條件下達(dá)到10 mA cm^-2電流密度所需的OER過電位僅為253 mV，優(yōu)于商業(yè)IrO₂?(330 mV)。此外，基于Ir/P₁₂₀-NTO的PEME在80 ℃下僅需1.69 V的電池電壓就能達(dá)到1.0 A cm^-2的電流密度，并且其在65 ℃和1.0 A cm^-2下能夠連續(xù)穩(wěn)定電解超過500小時，電壓降解速率僅為40 μV h^-1，顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

總的來說，該項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)Ir基OER催化劑提供了一種可控的策略，并通過精確定制的金屬/載體界面模型揭示了定向O填充效應(yīng)在加速界面氧溢出中的關(guān)鍵作用，從而為開發(fā)實(shí)用的PEMWEs和高效的催化劑鋪平了道路。

Engineering the metal/oxide interfacial O-filling effect to tailor oxygen spillover for efficient acidic water oxidation. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202421354

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